Fizika | Fénytan, Optika » Márton-Tóth-Pálfalvi - Optikai mérési módszerek

„Ágazati Á ti felkészítés f lké íté a h hazaii ELI projekttel j ktt l ö összefüggő fü ő képzési ké é i é és K K+F F ffeladatokra" l d t k " Optikai mérési módszerek Márton Zsuzsanna (1 (1,2,3,4,5,7) 2 3 4 5 7) Tóth György (8,9,10,11,12) Pálf l i László Pálfalvi Lá ló (6) TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 1 5. előadás A nemlineáris optika elemei elemei, pumpa-próba p p p módszerek Az előadás A lő dá első l ő ffelében léb felelevenítjük f l l ítjük a más á kkurzusokon k ttanult lt nemlineáris li á i optikai ismereteket, majd a tranziens folyamatok mérésére szolgáló pumpapróba módszerek elvét és néhány példáját ismertetjük, és szót ejtünk a nemlineáris pumpa pumpa-próba próba módszerekről TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 2 A nemlineáris optika p elemei Nemlineáris optikai jelenségek: a rendszer (anyag) válasza nem lineárisan függ az alkalmazott optikai tér

erősségétől. Nemlineáris effektusok kellően nagy (a közeg által meghatározott) intenzitás felett észlelhetők, tipikusan lézernyalábbal demonstrálhatók. Leírás: a P(t ) polarizáció vektornak az elektromágneses térnek az E(t ) (elektromos) térerősségétől való függésével. Egyszerű esetben a kapcsolat lineáris: P(t ) = ε 0 χ (1) E(t ) (1) χ ahol a lineáris szuszceptibilitás, ε 0 a vákuum permittivitása. TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 3 A nemlineáris optika p elemei Nemlineáris( iesetben Taylor-sorba fejtjük a polarizáció vektort. Anizotrop ) esetben χˆ -k i-ed rendű tenzorok. P = ε 0 (ˆχ (1) + ˆχ (2) E + ˆχ (3) E 2 + .)E ahol a χˆ , χˆ stb. tagokat g első,, másod,, stb. rendű nemlineáris optikai p szuszceptibilitásnak nevezzük. Izotrop esetben eltekinthetünk a polarizáció és a térerősség vektor jellegétől, ekkor χ (i )-k konstansok. (1) (2) [ ] P(t ) = ε 0 χ (1) E (t ) + χ ( 2 ) E 2 (t )

+ χ ( 3) E 3 (t ) + . ≡ P (1) (t ) + P ( 2 ) (t ) + P ( 3) (t ) + További föltevések: • A polarizációnak nincs memóriája. P (t ) csak E (t ) pillanatnyi értékétől függ => diszperzió és veszteségmentes közeg • χ (i ) nem függ fü a frekvenciától. f k iától E Ez persze nem iigaz, csak k llegelső l ő kö közelítés. líté A jelölésekről: E, P a térkoordinátáktól és az időtől függő vektorok, E(t), P(t) csak az időtől függő, (gyorsan változó) , valós mennyiségek. A továbbiakban az indexszel jelölt E0, E1, stb mennyiségek konstansok, A(t) a lassan változó amplitúdó. TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 4 Másod- és harmadrendű polarizáció p P ( 2 ) (t ) = ε 0 χ ( 2 ) E 2 (t ) • másodrendű polarizáció Másodrendű jelenségek nem lépnek fel centrálisan szimmetrikus anyagban (pl. gázok, folyadékok, amorf anyagok (üveg!), bizonyos kristályok) P ( 3) ( t ) = ε 0 χ ( 3) E 3 ( t ) • harmadrendű

polarizáció Harmadrendű jelenségek centrálisan szimmetrikus anyagokban is fellépnek fellépnek. A polarizáció időfüggése fontos, mert a változó polarizáció vektor elektromágneses g teret kelt. Hullámegyenlet: n 2 ∂ 2E 1 ∂ 2P NL ∇ E− 2 2 = , 2 2 c ∂t ε 0c ∂t 2 ahol n a (szokásos, lineáris) törésmutató, c a vákuumbeli fénysebesség. TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 5 Másodharmonikus keltés E (t ) = E0e − iωt + c.c Legyen a lézernyaláb elektromos tere: χ (2) A kristály másodrendű szuszceptibilitása: P ( 2 ) (t ) = ε 0 χ ( 2 ) E 2 (t ) P ( 2 ) (t ) = 2ε 0 χ ( 2 ) E0 E0* + (ε 0 χ ( 2 ) E02e − i 2ωt + c.c)) Frekvencia-független, F k i fü tl sztatikus elektromos tér a kristályban. „optikai optikai egyenirányítás” egyenirányítás TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 2ω frekvenciájú 2 f k iájú elektromágneses l kt á sugárzást kelt n 2 ∂ 2E 1 ∂ 2P NL ∇ E− 2 2 = , 2 2 c ∂t ε 0c

∂t 2 6 A másodharmonikus keltés sémája j Virtuális energianívók. Nem egy gerjesztett atomi állapothoz, állapothoz hanem az atom-foton rendszerhez tartoznak. TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 7 Az atom alapállapotához tartozó nívó Másodrendű folyamatok két bemenő frekvencia esetén Legyen a beeső sugárzás két, két különböző frekvenciájú komponens összege: E (t ) = E1e − iω2t + E2e − iω2t + c.c P ( 2 ) (t ) = ε 0 χ ( 2 ) E 2 (t ) A másodrendű polarizáció: Kifejtve: [ P ( 2 ) (t ) = ε 0 χ ( 2 ) E1 e − i 2ω1t + E2 e − i 2ω2t + 2 E1E2e − i (ω1 +ω2 )t + 2 E1E2*e − i (ω1 +ω2 )t + c.c) 2 2 [ + 2ε 0 χ ( 2 ) E1E1* + E2 E2 Formálisan összegként felírva: ] P ( 2 ) (t ) = ∑ P(ωn )e − iωnt n TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 8 ] Másodrendű folyamatok két bemenő f k frekvencia esetén é P ( 2 ) (t ) = ∑ P(ωn )e − iωnt n ahol az összegzés pozitív és negatív ωn

frekvenciákra terjed ki. A különböző frekvenciakomponensek p komplex p amplitúdói: p P( 2ω1 ) = ε 0 χ ( 2 ) E1 2 (SHG) Másodharmonikus 2ω1 (SHG) Másodharmonikus 2ω2 P(ω1 + ω2 ) = 2ε 0 χ ( 2 ) E1E2 (SFG) Összegfrekvencia P(ω1 − ω2 ) = 2ε 0 χ ( 2 ) E1E2* (DFG) Különbségi frekvencia P( 2ω2 ) = ε 0 χ ( 2 ) E2 2 P(0) = 2ε 0 χ ( 2 ) (E1E1* + E2 E2 ) (OR) Optikai p egyenirányítás gy y A nemnulla frekvenciák -1-szeresénél a P amplitúdó értéke valamelyik fenti é ték kkomplex érték l kkonjugáltja, j áltj ezért é t nem kell k ll vele l külö külön ffoglalkozni. l lk i TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 9 Másodrendű folyamatok két bemenő f k frekvencia esetén é Egy sor különböző kimenő frekvencia keltődik, de ezek közül csak az lesz számottevő a nemlineáris optikai folyamat által keltett sugárzásban, amire nézve teljesülnek a fázisillesztés feltételei. Technikailag épp a fázisillesztéssel,

azaz a kristályy megfelelő g orientálásával választjuk j ki a kívánt kimeneti hullámhosszt. Példa: az összegfrekvencia keltés egy tipikus alkalmazása a hangolható egy forrás előállítása az UV tartományban y gy fix frekvenciájú j és egy gy hangolható látható tartományba eső bemenet segítségével. TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 10 Másodrendű folyamatok két bemenő f k frekvencia esetén é Példa: Különbségi g frekvencia keltés ω3 keletkezik ω1 bemenő frekvencián eltűnik egy foton ω2 bemenő frekvencián keletkezik egy újabb foton (ω2 jelenlétében) Tehát az alacsonyabb bemenő frekvencia erősödik a különbségi frekvencia keltés során. Emiatt a különbségi frekvenciakeltést optikai parametrikus erősítésnek (OPA) is hívják. ω2 jelenléte nélkül is történhet két fotonos emisszió, jóval kisebb valószínűséggel. Parametrikus fluoreszcencia. (Byer and Harris, 1968; Harris et al, 1967)

TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 11 Optikai parametrikus oszcillátor OPO • Különbségi frekvencia keltéskor az ω2 vagy az ω3 tér jelenléte további fotonokat stimulál ezeken a frekvenciákon. • Ha a kristályt egy megfelelő rezonátorba helyezzük, akkor nagy intenzitást érhetünk el az ω2 és/vagy az ω3 frekvencián. • Az ilyen eszközt optikai parametrikus oszcillátornak (OPO) nevezzük. • Az OPO-t gyakran az IR tartományban használják, ahol nem nagyon van más g forrás. hangolható • Az OPO azért hangolható, mert bármelyik ω1-nél kisebb ω2 kielégíti az ω2+ω3=ω1 egyenletet valamilyen ω3-mal. • A gyakorlatban az OPO kimenetét a fázisillesztés segítségével hangoljuk. ω1 = ω2 + ω3 pumpa TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt ω2 χ(2) ω3 12 jjel idler Harmadrendű nemlineáris folyamatok A harmadrendű polarizáció: P ( 3) ( t ) = ε 0 χ ( 3) E 3 ( t ) Tetszőleges bemenő frekvenciakomponensek esetén

nagyon bonyolult a leírás. Monokromatikus esetben írjuk a bemenetet Azonosság: cos3 (ωt ) = E (t ) = Ε 0 cos((ωt ) alakba. l kb 1 3 cos(3ωt ) + cos(ωt ) 4 4 1 3 P ( 3) (t ) = ε 0 χ ( 3) Ε 30 cos(3ωt ) + ε 0 χ ( 3) Ε 30 cos(ωt ) 4 4 Harmadik harmonikus keltés TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt Intenzitás-függő törésmutató megjelenése 13 Harmadik harmonikus keltés 1 3 P ( 3) (t ) = ε 0 χ ( 3) Ε 30 cos((3ωt ) + ε 0 χ ( 3) Ε 30 cos((ωt ) 4 4 Harmadik harmonikus ω frekvenciájú és H dik h ik kkeltés lté során á három há f k iájú ffoton t eltűnik ltű ik é egy 3ω frekvenciájú foton keletkezik. TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 14 Az intenzitásfüggő törésmutató 1 3 P ( 3) (t ) = ε 0 χ ( 3) Ε 30 cos(3ωt ) + ε 0 χ ( 3) Ε 30 cos(ωt ) 4 4 A bemenő tér frekvenciájával megegyező frekvenciájú tag tag. Legyen: gy n = n0 + n 2 I , n2 = I= 3 2n 2ε 0c χ ( 3) 1 n0ε 0cE 02 2 n az

intenzitásfüggő törésmutató, ahol n0 a szokásos, lineáris törésmutató, n2 a nemlinearitást jellemző konstans, I a beeső fény intenzitása. Ez a tag felel az önfókuszálásért, aminek során a térben inhomogén nyaláb egyes részei más-más törésmutatót „látnak”, és ez lencsehatást eredményez. TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 15 Parametrikus és nemparametrikus folyamatok • Parametrikusak az olyan folyamatok amelyekben a rendszer kezdeti és végső kvantummechanikai állapota azonos azonos. • Parametrikus folyamatban a rendszer csak a virtuális állapotok élettartamának rövid idejére mozdul ki az alapállapotból. hδE , • A határozatlansági h tá tl á i reláció lá ió szerint i t egy virtuális i t áli áll állapott élettartama: él tt t ahol δE a virtuális állapot és a hozzá legközelebbi valódi energianívó közti nívó energiakülönbsége. • Nemparametrikusak azok a folyamatok, ahol valódi

energiaszintek közti átmenet történik. • A parametrikus folyamatok mindig leírhatók valós szuszceptibilitással, szuszceptibilitással míg a nemparametrikus folyamatok leírásához komplex szuszceptibilitást kell bevezetnünk. • A parametrikus t ik folyamatokban f l t kb a fotonenergia f t i mindig i di megmarad, d míg í a nemparametrikus folyamatokban nem feltétlenül marad meg az energia, mert van mód az anyaggal történő energiacserére. TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 16 Rövid impulzusok nemlineáris közegben Ön-fázismoduláció: • Harmadrendű folyamat, az időbeli fázis megváltozása okozza. • A spektrális fázis nem változtatja a spektrális intenzitást intenzitást, de drámai hatással van az impulzus időbeli alakjára. • Az időbeli fázis megváltozása az időbeli intenzitást nem változtatja meg, de a spektrumot kt t igen. i Az impulzus időbeli alakja: E (t ) = 1 A(t )eiΦ ( t ) + c.c 2 Az intenzitás-függő

törésmutató nemlineáris fázistolást okoz az idő tartományban: Φ (t ) = ω0 c0 n[I (t )]z = ω0 c0 [n0 + n2 I (t )]z Nemlineáris időbeli fázis: Φ nl (t ) = ω0 c0 n2 I (t ) z I(t) és z nem független független, a vastag anyagban fellépő diszperzió miatt miatt. TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 17 Az intenzitásfüggő törésmutató l h é lehetséges következményei kö k é i AB B-integrál: integrál: B= ω0 c0 d ∫ n I ( z )dz 2 0 Az ön-fázismoduláció fontos tényező, ha a B >> 3, de már jóval kisebb értékeknél is észrevehető. észrevehető Modellezés: „osztott lépésű Fourier-transzformációs algoritmussal” Vegyünk együ so sok vékony é o y sszeletet. e e e Bontsunk o su minden de sszeletet e e e további o ább három áo tartományra. Az első tartomány felel a lineáris diszperzió feléért Ezután FT-val visszamegyünk az idő képbe, a második tartományban kiszámoljuk az egész szelet

ön-fázismodulációját, j majd j visszatranszformálunk és a harmadik tartomány hozzáadja a diszperzió hiányzó második felét. Ezt minden szeletre végigcsinálhatjuk, és ha a szeletek száma elegendően nagy, akkor az algoritmus konvergál. • Önfókuszálás • Öncsapdázás • (filamentáció) • A lézernyaláb szétesése • Optikai fáziskonjugáció TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 18 Időbontott spektroszkópia Példa: A tranziens abszorpció mérésének elve fs TA: A. H Zawail 1999 Nobel díj TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 19 Események az időskálán TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 20 Optikai mintavételezés • A rövid impulzusokat elektromos vagy optikai jelek mérésére használhatjuk. • A rövid fényimpulzus hossza korlátozza a rendszerrel való kölcsönhatás idejét Î nincs szükség nagyon gyors fotodetektorra • Ha az ultragyors impulzus ún. fotokonduktív kapcsolóra esik, akkor rövid

(<1ps) időre zárni tud egy áramkört. Î Kapcsolóként használható pl nagyon gyors AD konverterekben vagy extrém rövid elektromos impulzust kelthet kelthet. p mintavételezés az elektro-optikai p ((Pockels)) effektuson alapul p • Az elektro-optikai • Az optikai jelek optikai mintavételezése tipikusan egy nemlineáris kölcsönhatás által keltett keresztkorrelációs jelen alapul alapul. Pl Pl Kerr-effektus, Kerr effektus SHG, SHG stb stb. TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 21 Az elektro elektro-optikai optikai mintavételezés próba impulzus be t +τ időpontban elektro-optikai kristály próba impulzus ki gerjesztő impulzus t időpontban fél félvezető tő szubsztrát b t át fotokonduktív kapcsoló TÁMOP-4.11C-12/1/KONV-2012-0005 projekt 22